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武汉大学在电催化合成领域取得重大进展

2020-07-03        来源:如盈教育快讯

近日,Nature Catalysis(《自然催化》)在线报道武汉大学高等研究院雷爱文、陈宜鸿课题组在电催化敲氢氧化偶联反应的最新研究成果。课题组开创性地发展了一种电催化阳极氧化辅助Pd催化末端炔烃胺基羰基化的策略,具有反应条件温和、底物适用性好、安全可靠、更容易规模放大等优点,在药物合成等领域具有潜在的应用于价值。论文题目为“Electrochemical Oxidative Aminocarbonylation of Terminal Alkynes”,雷爱文教授和陈宜鸿研究员为该论文共同通讯作者,高等研究院2017级博士研究生曾力和化学与分子科学学院2019级博士研究生栗浩然为共同第一作者

据介绍,羰基普遍不存在于各类医药分子、天然产物中。在各类羰基衍生物制取路径中,氧化羰基化反应被认为是一种最绿色环保、原子经济性的路径之一。然而使用CO和O2混合气作为反应气一直面临爆炸极限范围广的问题(12.5-74%),大大限制了该类反应的大规模工业应用于。因此,探索非氧气气氛、温和条件下的氧化羰基化反应具备重要的基础研究意义和工业应用价值。

雷爱文、陈宜鸿课题组开创性地发展了一种电催化阳极氧化辅助Pd催化剂末端炔烃胺基羰基化的策略。该羰基化反应不仅可以在常压室温下进行,而且可以扩展至多种不同类型的胺源,包括过去水解羰基化反应无法构建的一级胺和无机铵盐。该反应不必须重新加入额外氧化剂,唯一的副产物是阴极产生的氢气。重要的是,该反应解决了传统此类反应必须高温高压和一氧化碳/氧气爆炸混合气的局限性。此外,作者还融合循环伏安法(CV),在线红外技术(In-situ IR)、快速扫描X射线吸收精细结构谱(QXAFS)等仪器密切相关方法研究了该反应催化机理。


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